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我院潘争辉/杨晓伟团队关于“界面自组装单层抑制析氢反应实现高稳定锌离子电池”的最新研究成果发表于《德国应用化学》

发布日期:2024-05-11  来源:   点击量:

水系锌离子电池是有前途的下一代储能设备,但存在析氢反应(HER)和锌负极表面复杂的副反应问题。HER通常涉及几个关键过程,主要包括质子在电解质体相中的传输,以及在负极界面处电子被还原。通常,质子遵循Grotthus机制沿着由H2O分子形成的氢(H)键网络进行跳跃传输(图1。因此,质子传输速率是Zn(H2O)62+的五倍以上,促进了锌负极表面的HER。由于质子最终在电极界面处电子还原为H2,因而相较于电解质体相,调控界面处的H键网络可以更有效地影响质子传输过程。因此,阻断电解质/电极界面处的H键网络,从而阻止界面质子传输,成为抑制析氢的有效策略。

1. 质子遵循Grotthus机制氢(H)键网络进行跳跃传输

我院新能源材料化工团队(潘争辉研究员、杨晓伟教授)前期已经在锌负极界面调控取得系列进展(Adv. Mater., 2021, 33, 2008424, Nano-Micro Lett., 2023, 15, 46, Energy Storage Mater. 2023, 59, 102767等)。近日通过在Ti3C2TxMXene)基底上锚定离子液体阳离子(BMIM+)构建了自组装的单分子层(SAM),以实现无HER的稳定锌负极。相关研究成果以Blocking Interfacial Proton Transport via Self-Assembled Monolayer for Hydrogen Evolution-Free Zinc Batteries.为题发表于《德国应用化学》(Angewandte Chemie International Edition)。

潘争辉/杨晓伟团队利用密度泛函理论(DFT)计算和实验表征,证明了MXene由于具有丰富的负电荷基团,与BMIM+具有较高的吸附能,构建的SAM-MXene界面结构稳定(图2)。分子动力学(MD)模拟揭示了BMIM+阳离子与H2O分子具有较强的配位能力(比Zn2+4倍),因此其被作为SAM,以干扰更多的界面H2O分子,并破坏H键网络的连续性,从而阻止界面质子传输,抑制H2生成。通过一系列原位表征技术,证实了Zn@SAM-MXene负极在3000小时(1 mA cm−2)和1000小时(5 mA cm−2)的长循环寿命中,几乎没有H2产生。此外,所设计的负极还成功应用于大面积(10 × 5 cm2)的软包电池,展示了优异的电化学稳定性能。

2. SAM-MXene电极稳定性表征。

原文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202404825


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