氨是重要的氮肥来源，同时也是清洁燃料。目前制氨的哈伯法因高能耗、高碳排放等缺陷不利于“双碳”目标的实现。电催化硝酸盐还原制氨具有条件温和、易于规模化、与可再生能源发电技术相兼容、可直接利用工农业废水为原料等优势，被认为是最有望替代哈伯法的绿色制氨技术。但是硝酸盐还原为氨的是一个复杂的8电子转移过程，设计高活性和高选择性的催化剂是实现高效电催化硝酸盐制氨的关键。
近日，同济大学材料科学与工程学院程洪飞研究员课题组合成了具备核壳异质结构的Ni/Ni(OH)2催化剂，实现了安培级电流密度的制氨。相关研究成果以“Synergistic Effect of Ni/Ni(OH)2 Core-Shell Catalyst Boosts Tandem Nitrate Reduction for Ampere-Level Ammonia Production”为题发表于《德国应用化学》（Angewandte Chemie International Edition）。
程洪飞研究员团队合成的这种催化剂由Ni纳米颗粒内核和Ni(OH)2纳米片外壳构成，在电催化还原硝酸盐制氨的过程中，氨的法拉第效率高达98.5%，并且在安培级的电流密度下展现出超过100h的稳定性，优于目前报道的催化剂。原位拉曼光谱表明Ni核和Ni(OH)2外壳可以根据不同的催化电位相互转化从而调整二者比例至最佳催化状态，理论计算证明Ni和Ni(OH)2的协同作用是实现高效还原硝酸盐制氨的关键。同时，该团队使用Ni/Ni(OH)2作为双功能催化剂耦合了硝酸盐还原和甲醇氧化，实现了50h的氨和甲酸盐的连续产出。
程洪飞研究员，马吉伟教授，昆明理工大学的于晓华副教授为该论文的共同通讯作者，课题组博士生石新跃为该论文的第一作者。该研究工作得到国家自然科学基金项目的支持。
论文链接：https://doi.org/10.1002/anie.202406750
